本发明属于核材料提取,涉及一种改进的purex流程铀纯化循环的方法。
背景技术:
1、核燃料后处理是实现闭式燃料循环的必需一步,对核电经济性和核能综合利用均有十分重要的影响。核燃料后处理是提取和纯化新生成的可裂变物质,以及回收和纯化残余的可裂变物质和转化材料,提取有用的裂变产物和超铀元素,并对放射性废物进行妥善处理和安全处置。当前核燃料后处理厂绝大多数采用普雷克斯(purex)流程处理乏燃料。purex流程是一种用磷酸三丁酯(tbp)作萃取剂,从反应堆乏燃料中分离和回收铀、钚的工艺流程。purex流程主要由共去污分离循环和铀、钚纯化循环组成,如图1所示。其中铀纯化循环的主要任务是进一步去除来自共去污分离循环的铀初级产品液(1cu)中的微量钚、镎和残余的裂变产物,以便获得更纯净的铀产品液。铀产品的放射性活度是核燃料后处理厂最重要的技术指标之一,其中对贡献α辐射的钚和镎含量的控制要求尤其严格。在后处理流程铀产品溶液中,铀浓度通常为几十g/l,钚的浓度通常需控制在10-6g/l量级以下,即每克铀中钚的含量小于1.0×10-8g,镎含量需控制在每克铀中小于3.2×10-6g。按照法国up3核燃料后处理厂的技术指标要求,铀产品中每克铀中含的α放射性污染要低250bq。但在后处理厂的运行过程中极易出现铀产品溶液2eu中钚及镎含量超标的情况。
2、典型的purex流程铀纯化萃取循环(2d+2e)中,2d萃取设备用于从1cu料液经调料(调酸和调价,若是浓流程还需蒸发浓缩)后得到的2df料液中萃取铀并进行其中杂质元素的洗涤,2e萃取设备用做铀的反萃取槽,用以在较高的温度下利用稀硝酸将铀转移到水相。为进一步增强对铀产品中钚和镎的去污,有的乏燃料后处理厂还需要增加铀的三循环。即便如此,铀产品中的α放射性超标依然是长期困扰后处理厂的问题之一。
技术实现思路
1、本发明的目的是针对现有技术中存在的问题,提供一种改进的purex流程铀纯化循环的方法,在几乎不改变后处理厂原有设计的基础上,明显提高铀产品中镎钚的净化能力,使得铀产品中镎钚的净化只需一个纯化循环即达要求。
2、为实现上述目的,本发明的技术方案如下:
3、一种改进的purex流程铀纯化循环的方法,对purex流程共去污分离循环的产品含铀料液进行调料处理,得到适合铀浓度的待萃取料液,使用萃取剂和洗涤剂在铀纯化循环的萃取器中对所述待萃取料液进行铀的萃取和洗涤,其中,所述洗涤剂为含有络合和还原双重作用的水溶性化合物的硝酸溶液。
4、进一步,所述含有络合和还原双重作用的水溶性化合物为羟基吡啶酮(3,4,3-li(1,2-hopo))。
5、洗涤剂中羟基吡啶酮(3,4,3-li(1,2-hopo))的浓度为0.1~2mmol/l。
6、进一步,如上所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其中,所述萃取剂采用体积比为30%tbp-70%煤油的有机溶剂。
7、进一步,如上所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其中,所述洗涤剂的硝酸浓度为0.5~2mol/l。
8、进一步,如上所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其中,在铀纯化循环的萃取器中,所述待萃取料液中的铀萃取液转入有机相料液中,镎、钚及部分裂变产物进入水相。
9、更进一步,对含铀的所述有机相料液进行铀的反萃,得到铀产品溶液。
10、进一步,如上所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其中,通过一个铀纯化循环实现铀产品中镎、钚的净化去污。
11、进一步,如上所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其中,所述调料处理是对purex流程共去污分离循环的产品含铀料液进行调酸和调价处理,以制到适合铀浓度的待萃取料液。
12、进一步,如上所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其中,除洗涤剂的组成外,该方法所涉及的操作、设备、工艺均与后处理厂原purex流程一致。
13、本发明的有益效果如下:本发明通过在不增加任何萃取设备以及几乎不改变后处理厂原有设计的基础上,通过在铀纯化循环的洗涤剂中添加很小量(mmol/l量级)的具有络合和还原双重作用的水溶性化合物,即chon为基础的八齿螯合剂——羟基吡啶酮(3,4,3-li(1,2-hopo)),强化了purex流程铀纯化循环中镎钚的走向控制,大大改善了铀产品中镎钚的净化,使得铀产品中镎钚的净化只需一个纯化循环即达要求。同时,所使用试剂为无毒、无盐试剂,对镎钚具有极强的络合与还原能力,极大的提高铀产品中镎钚的净化。本发明对后处理厂的原流程改变很小,特别适合应用于已建成的后处理厂中。
1.一种改进的purex流程铀纯化循环的方法,对purex流程共去污分离循环的产品含铀料液进行调料处理,得到适合铀浓度的待萃取料液,使用萃取剂和洗涤剂在铀纯化循环的萃取器中对所述待萃取料液进行铀的萃取和洗涤,其特征在于,所述洗涤剂为含有络合和还原双重作用的水溶性化合物的硝酸溶液。
2.如权利要求1所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,所述含有络合和还原双重作用的水溶性化合物为羟基吡啶酮。
3.如权利要求2所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,洗涤剂中羟基吡啶酮的浓度为0.1~2mmol/l。
4.如权利要求1所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,所述萃取剂采用体积比为30%tbp-70%煤油的有机溶剂。
5.如权利要求1所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,所述洗涤剂的硝酸浓度为0.5~2mol/l。
6.如权利要求1所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,在铀纯化循环的萃取器中,所述待萃取料液中的铀萃取液转入有机相料液中,镎、钚及部分裂变产物进入水相。
7.如权利要求6所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,对含铀的所述有机相料液进行铀的反萃,得到铀产品溶液。
8.如权利要求1所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,通过一个铀纯化循环实现铀产品中镎、钚的净化去污。
9.如权利要求1所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,所述调料处理是对purex流程共去污分离循环的产品含铀料液进行调酸和调价处理,以制到适合铀浓度的待萃取料液。
10.如权利要求1所述的改进的purex流程铀纯化循环的方法,其特征在于,除洗涤剂的组成外,该方法所涉及的操作、设备、工艺均与后处理厂原purex流程一致。
