本发明涉及放射性同位素生产，具体涉及一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法。
背景技术：
1、钼-99(99mo)，半衰期为65.9h，通过负电子衰变得到锝-99m(99mtc)，是99mo-99mtc发生器的主要原料。99mtc具有能量适宜的γ射线(140kev)和半衰期(6.02h)，被广泛用于核医学单光子发射计算机断层显像(spect)，全球每年99mtc标记药物用于核医学诊断达4000万次以上，超过核医学应用次数的80％以上。99mo的传统生产方法为铀靶辐照裂变法，用该方法进行生产时，mo的提取工艺成熟，已经商业化供应，但存在高放废物难以处理等问题。而以硝酸铀酰或硫酸铀酰水溶液作为核燃料的核反应堆用于99mo的生产时上世纪90年代提出的新设想。硝酸铀酰水溶液型反应堆(简称“溶液堆”)生产99mo时，硝酸铀酰溶液既是反应堆运行的燃料，又是99mo等医用放射性同位素的靶材料，与靶件辐照法相比，溶液堆生产同位素具有中子利用率高、废物产生量少、工艺简便和运行成本低等优点，优势明显。
2、在溶液堆mo、i提取和分离的相关专利中，溶液堆的燃料溶液流经氧化铝柱和mo、i分离柱，得到mo的粗产品粗产品。但是在mo产品中，氧化铝会有不同程度的掉落，导致产品中的铝含量较高，因此mo产品需要进一步纯化。在溶液堆生产的钼-99粗产品粗产品溶液中，含有部分杂质，主要包括掉落的al离子、在系统运行中累积的有机物，以及未完全分离的部分i等等。
3、专利cn99107707中采用升华的方式进行mo的纯化，该方法需要使用高温炉，在热室内高温操作，风险较大。此外，还需要根据不同的温度，对升华的成分收集，装置设置复杂，在高放射性条件下，电气元件容易损坏，装置的可靠性低。因此，很难在高放射性条件的热室内应用。
4、在传统的mo纯化方法中，主要采用无机离子交换柱进行纯化，虽然也有一定纯化的效果，但是无机离子交换剂在淋洗的过程中，存在不同程度的掉落现象，即在mo产品中会重新引入新的无机离子交换剂的杂质，可能会对产品带来新的影响。在溶液堆前期设计中，mo产品纯化采用高温升华的方法进行，但是该方法需要加热到1400℃，能耗高，并且在热室内的高温操作不方便，相关的安全风险较高。
技术实现思路
1、本发明针对目前钼纯化存在会引入新的杂质、温度高、安全风险高等问题，提供一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，该方法不会引入新的杂质即可获得最终的产品，加热温度低，能量损耗低，在热室内操作方便，而且杂质的去除率也很高，获得的产品满足药典的要求的方法。
2、本发明通过下述技术方案实现：
3、一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，包括以下步骤：
4、步骤一：向溶液堆生产的钼-99粗产品粗产品中加入氧化剂，将钼-99氧化为moo42-，形成稳定的高价态化学形式，随后将溶液蒸干；
5、步骤二：向蒸残物中加入消解液，将杂质消解；消解液为硝酸+过氧化氢，在微波消解仪中进行消解。可将有机杂质分解成气体，可挥发性核素受热也蒸发出来，从而去除有机杂质和可挥发性核素。
6、步骤三：向消解后的固体中加入溶解液将固体溶解后蒸干；反复进行三次，将产品中的残留消解液硝酸等去除，此时需要使用浓度依次降低的硝酸溶解，尽量减少硝酸的残留，(如第一次，采用1m，第二次则为0.1m，第三次为去离子水)随后蒸干，得到钼酸钠固体。
7、步骤四：向蒸干后的固体中加入碱液溶解，加入盐酸调节溶液ph在7～9，得到钼-99产品溶液。
8、进一步的，步骤一中使用的氧化剂包括双氧水、硝酸中的任意一种。
9、进一步的，所述氧化剂的浓度为1％～30％。
10、进一步的，步骤一和步骤三中所述的溶解液均为硝酸。
11、进一步的，所述溶解液的浓度为0.1mol/l～1mol/l。
12、进一步的，步骤二中加入的消解液为浓硝酸和双氧水的混合物。
13、进一步的，所述浓硝酸与双氧水的体积用量之比为(2～6)：1。
14、进一步的，步骤四中所述的碱液包括氢氧化钠。
15、进一步的，所述碱液的浓度为0.5mol/l～2mol/l。
16、进一步的，步骤二中采用阶梯消解温度，第一阶段的温度设置为120℃～170℃；第二阶段的温度设置为170℃～210℃。
17、优选为，第一阶段的温度设置为150℃，第二阶段的温度设置为180℃。
18、其中第一阶段和第二阶段均消解15分钟。
19、消解需要在加热的条件下进行，若温度太高，反应太剧烈，产气太多，压力过大，不利于系统安全。若温度太低，则消解反应的时间较长，效率低，容易消解不完全。在本申请限定的温度范围内，能在保证系统安全的情况下，提高消解的效率。
20、本发明与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：
21、本发明的纯化方法可以实现对钼-99的纯化，相较于传统的钼纯化方法，本发明不会引入新的杂质，加热温度低，能量损耗低，并且在热室内操作方便，杂质去除率高，获得的产品满足药典的需求。
1.一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤一中使用的氧化剂包括双氧水、硝酸中的任意一种。
3.根据权利要求1或2所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，所述氧化剂的浓度为1％～30％。
4.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤一和步骤三中所述的溶解液均为硝酸。
5.根据权利要求1或4所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，所述溶解液的浓度为0.1mol/l～1mol/l。
6.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤二中加入的消解液为浓硝酸和双氧水的混合物。
7.根据权利要求6所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，所述浓硝酸与双氧水的体积用量之比为(2～6)：1。
8.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤四中所述的碱液包括氢氧化钠。
9.根据权利要求1或8所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，所述碱液的浓度为0.5mol/l～2mol/l。
10.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤二中采用阶梯消解温度，第一阶段的温度设置为120℃～170℃；第二阶段的温度设置为170℃～210℃。
