本发明属于化工和多相流技术领域，具体涉及一种利用颗粒在液液界面沉降制备液滴的方法，该方法可用于高通量药物制备和液体粘度分析。
背景技术：
近年来，液滴技术凭借其在科研领域的重要影响和工程领域的特殊应用，得到了广泛关注。液滴作为流体操控的一种极其重要的方式，既常见又意义重大，液滴的生产也具有大量的应用，可用于乳液和泡沫，纳米颗粒制造，细胞包封，药物输送等方面也都起着重要的作用，其中细胞液滴技术为基因检测、单细胞代谢物高通量筛选、单细胞药物分析等领域发挥着越来越重要的作用。科研工作者们提出了很多形成近似单分散液滴的方法，例如滴水龙头、喷嘴释放、微流控技术等等。在这些技术中，液滴微流体是最普遍的一种方法，可以被用于食物传递、药品传输、化学反应、健康监测以及其他一些生物分析领域。
对于一些传统的产生液滴的方法，像雾化射流，通过喷嘴或用高速气流使液体分散产生液滴的操作，虽能产生液滴，但受限于空间，并且产生的液滴粒径分散水平高，粒径难以精准控制。另外还可以通过微流控的实验装置产生得到液滴，但是通过这种方法生成的液滴仅限于在微通道内运动，并且在微流控的实验装置会出现管道堵塞导致无法生成液滴的情况，且多限于科研院所的实验室中进行操作，而且由于液滴应用在不同领域时所需要的粒径尺寸不同，所以会对生成可控尺寸的液滴也提出了更高的要求，导致一些方法都或多或少在使用过程中技术上存在一定的局限和难点，而且是小通量液滴，制备成本较高，所以如果能在非限空间内，并且能够控制不同粒径的尺寸和大规模液滴的生成，并且这一技术能够在各种需要的场所工作，这样将可以很大程度上解决上述问题。
技术实现要素：
本发明的目的是针对现有生成液滴过程中尺寸控制难度大、生成的液滴数量规模小、生成过程不稳定的不足，提供了一种利用颗粒在液液界面沉降产生离散液滴的方法，该方法利用颗粒在分层流体中沉降，经过界面会拖拽一定量的尾随流体，尾随流体在回弹过程中产生一连串的离散液滴。
本发明在一个具有足够高度的容器中放入不相溶的液滴相流体和非牛顿流体，形成具有液液界面的分层流体；通过颗粒的释放装置，来控制颗粒的释放，让颗粒在分层流体中做自由沉降运动，颗粒穿越液液界面的过程中，颗粒表面附近的上层流体会在惯性作用下被同步带入下层流体，并在颗粒尾部形成锥状液柱，随后在表面张力和下层流体静压力的共同作用下发生多处颈缩，最终形成多个尺度可控的分散液滴，至此液滴制备完成，可供后续工程应用和研究。
其中可以通过改变颗粒的密度、大小和分层流体的流体粘度、密度，来调控液滴生成的尺寸大小，通过增加释放颗粒的数量，可以产生高通量的液滴，从而提高了液滴生成的稳定性、重复性和高通量，且不发生液滴凝并，可以大规模制备生产分散液滴。
所述的分层流体的上层流体为液滴相流体，粘度应大于10mpa·s，可以为矿物油、硅油、食用油等牛顿流体。下层流体采用与上层流体不相溶且密度比上层流体重的非牛顿流体，可以为聚丙烯酰胺、聚乙烯吡咯烷酮、黄原胶等。
所述的颗粒直径大于5mm，形状可以为圆球形颗粒或非球形颗粒。其中颗粒与上层流体的密度比不小于2.0，上下层流体密度比应在0.5~0.9范围内，因为颗粒的密度相比下层流体的密度要保证足够大，否则可能会导致颗粒释放后无法通过液液界面，停留在界面上，而无法生成液滴。
所述的颗粒释放装置可以精确控制时序和空间定位，主要是由空压机、喷射器、铝型材钢架、以及气管、阀门和铜管等组成，主要为气动抽吸式。
与现有技术相比较，本发明的有益效果是：
本发明制备简单，成本低，适用于实际生产，能够快速地获得离散液滴。
本发明主要通过改变颗粒大小、密度和分层流体的粘度和密度，适用于高粘度流体，可以用来调整生成液滴的粒径大小，使得液滴的生成过程具有尺寸可控的优点。
本发明液滴的生成过程具有高度的高分散性，高通量、大规模制备等优点，实现了液滴生产的高效率，以满足不同实际应用的要求，扩大该技术的适用范围。
附图说明
图1为颗粒释放前静置在分层流体中的示意图。1为上层流体，2为下层流体，3为铜管，通过铜管用来吸附住颗粒。
图2为颗粒释放后产生液滴的示意图，4为产生的液滴。
图3为颗粒通过液液界面沉降产生离散液滴的演化过程。
具体实施方式
下面结合附图和实例对本发明作进一步说明。
本发明的整体实施方案为：
本实施方案是在一个具有足够高度的容器中，放入两种不相溶的流体来进行实验，容器中上层流体1为矿物油，其粘度为33.7mpa·s，下层流体2为质量浓度为0.5%的聚丙烯酰胺溶液（paam），上层流体1与下层流体2的密度比为0.8，还采用了直径为5mm的ptfe（聚四氟乙烯）颗粒作为实验的沉降颗粒，且颗粒与上层流体的密度比为2.6，使两种流体分层静置，并形成明显的分层界面，将实验的流体温度控制在20℃左右。
实验开始前，将直径为5mm的ptfe（聚四氟乙烯）颗粒，通过气体喷射器的真空吸附原理使其产生负压，通过产生的负压把颗粒吸附在颗粒释放装置的铜管3端口上，然后通过调节颗粒释放装置，来精确控制颗粒释放的空间位置，将颗粒放入容器中并完全浸没在上层流体1中，让其初始状态在只受重力的作用下在分层流体中做自由沉降运动，在沉降过程中采用高速摄像机以2000帧拍摄颗粒的沉降过程，颗粒穿越液液界面的过程中会产生一连串的离散液滴4，至此液滴制备完成，可供后续工程应用和研究。
其中实施方案中由于改变颗粒和流体比较简单方便，而且制作成本很低，因此可以通过改变颗粒的大小、密度和流体的粘度、密度，通过调整这些属性，可以得到不同粒径尺寸的液滴。其中通过增大颗粒的直径和密度，可以得到更大粒径尺寸的液滴；而又可以通过增大颗粒与上层流体的密度比，来得到更大粒径尺寸的液滴；还可以通过保证颗粒不变，增大上层流体和下层流体的密度比，会使得产生的液滴粒径尺寸变小。其中增大流体的粘度，也会产生更小粒径的液滴；又通过大量的实验证明，保证实验的颗粒和流体相同，同时使颗粒的释放条件可控，得到的液滴尺寸大致相同，因此可以生成多个尺寸可控的分散液滴；还可以通过对颗粒的多次释放，来产生高通量的液滴，可以对液滴进行大规模制备生产，最后还可以对释放的颗粒进行回收，实现了颗粒的可重复利用和可环保性。
综上，本发明设备简单，制作成本低，能够快速在足够高度的容器中获得一连串大大小小的离散液滴，并且能够根据不同场景的需求通过改变颗粒大小、密度和分层流体的粘度、密度来调节生成的液滴大小和数量，通过这种拖拽一定量的尾随流体来产生的液滴，在表面张力和下层流体静压力的共同作用下发生多处颈缩，最终形成多个分散液滴，该液滴可以高通量和大规模的生成，使用场所不受限制且产生液滴的通量、大小可控。
1.利用颗粒在液液界面沉降产生离散液滴的方法，其特征在于：
在一个具有足够高度的容器中放入不相溶的液滴相流体和非牛顿流体，形成具有液液界面的分层流体；
通过颗粒的释放装置，来控制颗粒的释放，让颗粒在分层流体中做自由沉降运动；
所述的颗粒穿越液液界面的过程中，颗粒表面附近的上层流体在惯性作用下被同步带入下层流体，并在颗粒尾部形成锥状液柱，随后在表面张力和下层流体静压力的共同作用下发生多处颈缩，最终形成多个尺度可控的分散液滴，至此液滴制备完成；
所述的颗粒直径大于5mm，颗粒与上层流体的密度比不小于2.0，上下层流体密度比在0.5~0.9范围内。
2.根据权利要求1所述的利用颗粒在液液界面沉降产生离散液滴的方法，其特征在于：增大颗粒的直径和密度，能得到更大粒径尺寸的液滴。
3.根据权利要求1所述的利用颗粒在液液界面沉降产生离散液滴的方法，其特征在于：增大颗粒与上层流体的密度比，能得到更大粒径尺寸的液滴。
4.根据权利要求1所述的利用颗粒在液液界面沉降产生离散液滴的方法，其特征在于：增大上层流体和下层流体的密度比，能得到更小粒径尺寸的液滴。
5.根据权利要求1所述的利用颗粒在液液界面沉降产生离散液滴的方法，其特征在于：增大上层流体和/或下层流体的粘度，能得到更小粒径尺寸的液滴。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的利用颗粒在液液界面沉降产生离散液滴的方法，其特征在于：所述上层流体的粘度应大于10mpa·s，采用矿物油、硅油或食用油；所述下层流体采用聚丙烯酰胺、聚乙烯吡咯烷酮或黄原胶。
技术总结