一种氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂制备及其在水中微塑料处理中的应用

    专利2026-09-19  14


    :本发明涉及一种氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂制备及其在水中微塑料处理中的应用。

    背景技术

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    背景技术:

    1、随着城市化和工业化进程的加快,塑料污染问题越来越被人们所关注。在自然条件下,大块塑料遗弃物会缓慢的发生化学、物理和生物的反应,分解成粒径小于5mm的微塑料颗粒。相比“白色污染”塑料,这类微塑料因其难降解、高比表面积与亲脂性的特点导致其很容易富集重金属和有机物,对水环境污染更大,而这势必直接威胁人类身体健康。因此,开发新技术及时处理水环境中微塑料具有迫切的现实意义。目前,光催化技术作为环境友好型的新催化技术,具有低成本、稳定性好等优点,在新能源开发、环境治理以及人工光和作用领域日益受到重视。尤其在水中微塑料污染处理方面,光催化降解技术可以产生高催化活性的含氧自由基(·oh、·o2-和1o2等)能将微塑料彻底矿化,解决传统技术无法彻底去除微塑料的问题,显示出了广阔的应用前景。

    2、石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride,g-c3n4)作为非金属半导体材料,具有制备简单、化学性质稳定(耐化学和光腐蚀)以及环境友好等诸多优点,目前已成为环境治污领域具有极大开发前途的环保型光催化材料。然而,g-c3n4材料在环境领域中的应用具有一定局限性,这主要源于g-c3n4自身可见光利用率低、比表面积低和光生电荷复合率高等缺陷。之前的研究表明g-c3n4结构上出现n缺陷,会扩大材料光吸收范围,导致材料带隙减小,促进了光生电子-空穴的分离,进而提高材料的光催化氧化和还原性能。此外,氧掺杂也能显著降低g-c3n4对于o2的吸附能,进而提高光催化过程中含氧自由基的生成量,这对于性能提高具有重要意义。因此,n缺陷氧掺杂方式对于提高g-c3n4催化处置水中微塑料性能有很大指导意义。


    技术实现思路

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    技术实现要素:

    1、本发明的目的是提供一种氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂制备及其在水中微塑料处理中的应用,解决了现有技术制备g-c3n4可见光利用率低、比表面积低和光生电荷复合率高的问题,解决了传统技术无法矿化去除水中微塑料的问题。

    2、本发明是通过以下技术方案予以实现的:

    3、一种氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂的制备方法,该方法包括以下步骤:

    4、1)采用氨基磺酸自组装法诱导制备氮缺陷g-c3n4:0.2-1g富含n的有机物溶于50ml水中,加热到80℃,搅拌,直到溶液澄清透明,得到溶液1;0.5g氨基磺酸加入到50ml水中,超声处理8-12min,获得溶液2;接着,将溶液1和溶液2按照体积比1:(0.3~3)混合均匀,在20~50℃下反应1-8h,然后浸入到乙醇水溶液进行透析,然后通过干燥处理,即得到氨基磺酸自组装前驱体;最后,将该前驱体直接转移到管式炉中,在空气气氛下直接加热到550℃煅烧1-8h,即得到氮缺陷g-c3n4;

    5、2)采用等离子体法制备氮缺陷氧掺杂g-c3n4:将步骤1)得到氮缺陷g-c3n4,置于等离子反应器,在o2气氛下,控制等离子功率为60-150w,反应2-15min后,即得到氮缺陷氧掺杂g-c3n4光催化剂。

    6、优选地,步骤1)中,所述富含n的有机物为氰胺、双氰胺、三聚氰胺、尿素中的一种或多种。

    7、本发明采用氨基磺酸自组装法诱导制备氮缺陷g-c3n4,引入n缺陷显著提高材料光学吸收性能、光生电荷的转移效率,对于采用光催化方法来移除水中微塑料具有重要作用,然后基于等离子技术,等离子体的活性粒子轰击碳材料表面,在不破坏材料本体情况下,会造成其表面粗糙度增大,同时还会使其表面分子的化学键被打开,导致氮缺陷g-c3n4中的表面c用o原子取代,促进表面分子活化,获得氮缺陷氧掺杂g-c3n4光催化剂,有效提高光催化过程中含氧自由基的生成量,这些变化对于光催化微塑料移除性能提高意义重大。

    8、因此,本发明还保护上述制备方法得到的氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂在水中微塑料处理中的应用。具体包括以下步骤:氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳(g-c3n4)光催化剂加入到含有微塑料的水中,采用500w的氙灯光照10-240h。

    9、微塑料包括聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯中的一种或多种,氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳(g-c3n4)光催化剂与微塑料的质量比为1:(0.2~4)。

    10、本发明的有益效果如下:

    11、1)本发明采用氨基磺酸自组装法诱导制备氮缺陷g-c3n4,在煅烧前驱体中引入氨基磺酸诱导结构中形成氮缺陷,显著提高材料光学吸收性能、光生电荷的转移效率,对于采用光催化方法来移除水中微塑料具有重要作用;该工艺中原料价格低廉,过程简单,可操作性强。

    12、2)本发明采用等离子体法制备氮缺陷氧掺杂g-c3n4,在不破坏材料本体情况下,促进材料表面分子的化学键打开,有效提高光催化过程中含氧自由基的生成量,这有利于提高材料光催化性能;

    13、3)本发明得到的氮缺陷氧掺杂g-c3n4能够产生高催化活性的含氧自由基(·oh、·o2-和1o2等)能将水中微塑料彻底矿化,解决传统技术无法彻底去除水中微塑料的问题;该过程是一种有前景的水中微塑料处理方式。

    14、总之,本发明采用氨基磺酸自组装法诱导制备氮缺陷g-c3n4,然后基于等离子技术将氮缺陷g-c3n4中的表面c用o原子取代,促进表面分子活化,获得氮缺陷氧掺杂g-c3n4光催化剂,解决了现有技术制备g-c3n4可见光利用率低、比表面积低和光生电荷复合率高的问题,最终将其用于后续水中微塑料处理,解决了传统技术无法矿化去除水中微塑料的问题。



    技术特征:

    1.一种氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂的制备方法,其特征在于,该方法包括以下步骤:

    2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤1)中,所述富含n的有机物为氰胺、双氰胺、三聚氰胺、尿素中的一种或多种。

    3.权利要求1所述制备方法得到的氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂在水中微塑料处理中的应用。

    4.根据权利要求3所述的应用,其特征在于,具体包括以下步骤:氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂加入到含有微塑料的水中,采用500w的氙灯光照10-240h。

    5.根据权利要求3或4所述的应用,其特征在于,微塑料包括聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯中的一种或多种。

    6.根据权利要求3或4所述的应用,其特征在于,氮缺陷氧掺杂石墨相氮化碳光催化剂与微塑料的质量比为1:(0.2~4)。


    技术总结
    本发明公开了一种基于氮缺陷氧掺杂g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;光催化剂制备及其在水中微塑料处理中的应用,采用氨基磺酸自组装法诱导制备氮缺陷g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;,然后基于等离子技术将氮缺陷g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;中的表面C用O原子取代,促进表面分子活化,获得氮缺陷氧掺杂g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;光催化剂,解决了现有技术制备g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;可见光利用率低、比表面积低和光生电荷复合率高的问题,最终将其用于后续水中微塑料处理,解决了传统技术无法矿化去除水中微塑料的问题。

    技术研发人员:袁浩然,梁栋,单锐,顾菁,王舒笑,韩京昆,陈勇
    受保护的技术使用者:中国科学院广州能源研究所
    技术研发日:
    技术公布日:2024/4/29
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